Overlooked shelf sediment reductive sinks of dissolved rhenium and uranium in the modern ocean  

現(xiàn)代海洋中被忽視的擱淺沉積物對溶解錸和鈾的還原性吸收作用

來源：Nature Communications  

《自然·通訊》  

 

摘要內(nèi)容：  

該研究指出，錸（Re）和鈾（U）是重建古海洋氧化還原演化的重要指標，但陸架沉積物作為現(xiàn)代海洋中溶解態(tài)Re和U的還原匯作用長期被低估。通過東海陸架沉積物的224Ra/228Th不平衡分析，研究發(fā)現(xiàn)Re和U的還原去除通量與沉積物氧消耗速率或有機碳分解速率呈正相關(guān)?；诖耍浪闳蜿懠艹练e物對Re和U的還原去除通量分別與次氧化/缺氧沉積物的通量相當（Re）或更高（U，高4倍）。這一發(fā)現(xiàn)表明，現(xiàn)代海洋中Re和U的收支可能存在不平衡，或現(xiàn)有模型顯著低估了其來源。研究強調(diào)了陸架沉積物作為現(xiàn)代海洋Re和U關(guān)鍵匯的重要性。

 

研究目的：  

評估陸架沉積物在全球海洋Re和U循環(huán)中的還原匯作用。  

 

揭示Re和U的沉積去除機制與有機碳分解的關(guān)系。  

 

修正現(xiàn)有全球Re和U收支模型，解釋潛在的不平衡問題。

 

研究思路：  

選擇東海陸架為研究區(qū)（高沉積速率和有機碳負荷），對比冬夏季沉積動力學差異（冬季再懸浮和灌溉作用更強）。  

 

利用224Ra/228Th不平衡方法（反映10天時間尺度的物理混合過程）量化沉積物-水界面溶質(zhì)通量。  

 

結(jié)合孔隙水Re、U濃度梯度、有機碳分解速率和氧化還原敏感元素（Fe、Mn）數(shù)據(jù)，分析其相關(guān)性。  

 

將區(qū)域數(shù)據(jù)外推至全球陸架，評估其對全球Re和U收支的貢獻。

 

測量數(shù)據(jù)：  

孔隙水Re和U濃度（圖1a, b，表1）：顯示表層富集和深層去除的垂直分布特征。  

 

 

 

224Ra/228Th不平衡（圖1c）：反映沉積物再懸浮/灌溉強度。  

溶解氧（DO）、營養(yǎng)鹽（NH4+）、Fe、Mn濃度：指示氧化還原分層和有機碳分解過程。  

沉積物氧消耗速率和有機碳分解速率（表1）：與Re、U去除通量正相關(guān)（圖3c-f）。  

 

 

全球陸架通量對比（圖5）：顯示陸架沉積物對Re和U的去除量與傳統(tǒng)次氧化/缺氧沉積物相當或更高。

 

 

數(shù)據(jù)的研究意義：  

孔隙水Re和U濃度梯度（圖1a, b）直接反映沉積物內(nèi)還原去除的活性層位，為通量計算提供基礎(chǔ)。  

 

224Ra/228Th不平衡（圖1c）量化了灌溉作用對溶質(zhì)交換的增強效應，避免傳統(tǒng)培養(yǎng)實驗的局限性。  

 

溶解氧和Fe/Mn剖面揭示早期成巖過程對Re、U還原的控制機制。  

 

通量與氧消耗速率的正相關(guān)（圖3e, f）支持有機碳分解驅(qū)動Re、U去除的理論模型，為全球外推提供參數(shù)依據(jù)。

 

 

結(jié)論：  

陸架沉積物對Re和U的還原去除通量顯著高于此前模型估算，是全球海洋Re和U的重要匯。  

 

Re和U的去除通量與有機碳分解速率正相關(guān)，表明有機質(zhì)降解驅(qū)動的還原條件是關(guān)鍵控制因素。  

 

全球陸架對Re的去除通量（431±175 kmol/yr）與河流輸入相當，對U的去除通量（57±22 Mmol/yr）是傳統(tǒng)次氧化/缺氧沉積物通量的3倍，暗示現(xiàn)代海洋Re和U收支可能失衡。  

 

丹麥Unisense電極測量數(shù)據(jù)的意義：  

該研究使用丹麥Unisense微電極（分辨率0.3 mm）測量沉積物孔隙水的溶解氧微剖面（圖1），其意義在于：  

高分辨率氧化還原分層：精確識別溶解氧滲透深度（OPD<1 cm），明確Re和U還原起始的氧化還原界面。  

 

早期成巖過程解析：通過DO、Fe、Mn的協(xié)同變化（如Fe2?峰值位置），揭示金屬氧化物還原與Re/U還原的耦合關(guān)系。  

 

通量模型驗證：結(jié)合氧消耗速率數(shù)據(jù)（表1），驗證Re和U去除通量與有機碳分解速率的正相關(guān)性（圖3e, f），支撐全球陸架通量外推的可靠性。  

 

動態(tài)過程捕捉：冬季強灌溉導致OPD加深和Fe2?富集層下移（圖1），反映物理擾動對還原條件的增強效應，解釋季節(jié)通量差異（冬季通量比夏季高3-4倍）。