Synchronous Achievement of Advanced Nitrogen Removal and N2O Reduction in the Anoxic Zone in the AOA Process for Low C/N Municipal Wastewater

在低 CN 城市污水的 AOA 工藝中同步實(shí)現(xiàn)高級(jí)脫氮和厭氧區(qū) N2O 減少

來(lái)源: Environ. Sci. Technol. 2024, 58, 2335?2345

 

摘要核心內(nèi)容

 

研究背景：針對(duì)低碳氮比（C/N）市政污水處理，連續(xù)流工藝中N?O排放的原位測(cè)定研究較少。AOA（厭氧/好氧/缺氧）工藝雖在節(jié)能與深度脫氮方面潛力顯著，但其N?O排放特性尚未明確。

創(chuàng)新點(diǎn)：設(shè)計(jì)新型氣體收集連續(xù)流反應(yīng)器（圖1），首次實(shí)現(xiàn)AOA工藝中氣相/液相N?O排放的綜合評(píng)估；通過(guò)強(qiáng)化內(nèi)源反硝化（ED）和自富集厭氧氨氧化（Anammox）優(yōu)化脫氮并降低N?O排放。

關(guān)鍵結(jié)果：

脫氮效率（NRE）從67.65%提升至81.96%；

缺氧區(qū)NO??去除速率從1.76 mgN/(L·h)增至3.99 mgN/(L·h)；

缺氧區(qū)N?O排放因子（EF）從0.28%降至0.06%；

ED消除了91.46±2.47%來(lái)自好氧區(qū)的溶解N?O，出水溶解N?O降至<0.01 mg/L。

 

研究目的

 

量化連續(xù)流AOA工藝中N?O排放特征（氣相+液相）。

驗(yàn)證ED作為N?O匯（sink）的可行性。

通過(guò)ED-Anammox耦合實(shí)現(xiàn)深度脫氮與N?O協(xié)同減排。

 

研究思路

 

反應(yīng)器設(shè)計(jì)（圖1）：

 

構(gòu)建分區(qū)密封的氣體收集連續(xù)流反應(yīng)器（厭氧:好氧:缺氧體積比=2:2:4），實(shí)現(xiàn)各功能區(qū)氣體獨(dú)立收集。

采用液封技術(shù)確保氣密性，溶解N?O通過(guò)Unisense微電極原位監(jiān)測(cè)。

實(shí)驗(yàn)分階段：

Phase I（啟動(dòng)期，1-60天）：系統(tǒng)穩(wěn)定運(yùn)行，評(píng)估基礎(chǔ)N?O排放。

Phase II（強(qiáng)化期，61-160天）：調(diào)整DO、碳源、分區(qū)體積比，強(qiáng)化ED與Anammox耦合。

驗(yàn)證機(jī)制：

批次實(shí)驗(yàn)：探究電子受體競(jìng)爭(zhēng)（圖2）、Anammox活性（圖S4）。

 

微生物分析：qPCR/RT-PCR檢測(cè)功能基因（圖7），高通量測(cè)序解析群落結(jié)構(gòu)（圖6）。

 

 

 

 

測(cè)量數(shù)據(jù)及其意義

關(guān)鍵數(shù)據(jù)與來(lái)源

數(shù)據(jù)類型 測(cè)量意義 來(lái)源圖表

N?O排放 量化直接溫室氣體排放，評(píng)估碳足跡 圖4c,d；公式1-5

- 氣相N?O（GC測(cè)定） 好氧區(qū)通過(guò)氣袋收集，缺氧/厭氧區(qū)通過(guò)頂空采集

- 溶解N?O（Unisense電極） 原位監(jiān)測(cè)液相N?O動(dòng)態(tài)變化，揭示跨功能區(qū)遷移規(guī)律

脫氮性能 評(píng)估工藝優(yōu)化效果 圖3a,b；圖5a

- NH??/NO??/NO??濃度 沿程污染物轉(zhuǎn)化規(guī)律（圖4a,b）

- 脫氮效率（NRE） 從67.65%→81.96%，證明ED-Anammox協(xié)同增效

微生物數(shù)據(jù) 揭示功能菌群與代謝機(jī)制關(guān)聯(lián) 圖6；圖7；圖S7

- 功能基因（amoA, nosZ等） ED與Anammox相關(guān)基因表達(dá)量變化（RT-PCR顯示nosZ在缺氧區(qū)高表達(dá)）

- 群落結(jié)構(gòu) Candidatus Brocadia（Anammox菌）富集；N?O消耗菌（Azospira）增加

批次實(shí)驗(yàn) 機(jī)制驗(yàn)證 圖2；圖S4

- 電子競(jìng)爭(zhēng)（圖2） NO??與N?O共存時(shí)，ED優(yōu)先消耗N?O（無(wú)NO??積累時(shí)N?O還原率5.69 mgN/(gVSS·h)）

- Anammox活性（圖S4） ED耦合Anammox貢獻(xiàn)41.3%脫氮，減少NO??積累風(fēng)險(xiǎn)

 

 

 

 

 

 

 

Unisense電極數(shù)據(jù)的核心意義

 

原位動(dòng)態(tài)監(jiān)測(cè)：

直接獲取溶解N?O在反應(yīng)器沿程的實(shí)時(shí)濃度變化（圖4c,d），揭示好氧區(qū)是N?O主要積累區(qū)（因硝化/反硝化作用），而缺氧區(qū)是N?O關(guān)鍵消耗區(qū)。

量化N?O匯能力：

通過(guò)公式4計(jì)算缺氧區(qū)對(duì)溶解N?O的去除率（η），證明ED可消除91.46%來(lái)自好氧區(qū)的溶解N?O，避免其逸散至大氣。

支撐機(jī)制解析：

數(shù)據(jù)顯示缺氧區(qū)在優(yōu)化后從N?O排放源（Phase I: λ<0）轉(zhuǎn)變?yōu)槲諈R（Phase II: λ>0），結(jié)合微生物數(shù)據(jù)（nosZ基因高表達(dá)）證實(shí)ED的N?O還原潛力。

工藝優(yōu)化依據(jù)：

出水溶解N?O<0.01 mg/L（低于傳統(tǒng)工藝），為低碳排放污水處理提供關(guān)鍵技術(shù)參數(shù)。

 

結(jié)論

 

N?O減排有效性：

AOA工藝通過(guò)ED-Anammox耦合，將缺氧區(qū)N?O排放因子降至0.06%（遠(yuǎn)低于傳統(tǒng)工藝的3.5±2.7%），總N?O EF僅2.44±0.65%。

脫氮與碳減排協(xié)同：

ED優(yōu)先利用N?O作為電子受體，消除好氧區(qū)90%以上溶解N?O；Anammox貢獻(xiàn)39.8%脫氮且不產(chǎn)生N?O。

微生物機(jī)制：

缺氧區(qū)富集N?O還原菌（如Azospira）和Anammox菌（Candidatus Brocadia），功能基因（nosZ, hzsB）表達(dá)上調(diào)。

技術(shù)應(yīng)用價(jià)值：

為污水處理廠提供"深度脫氮+碳足跡削減"的可行方案，推動(dòng)碳中和目標(biāo)下工藝升級(jí)。

 

Unisense電極數(shù)據(jù)的深度解讀

 

丹麥Unisense微電極（型號(hào)N?O-50）的應(yīng)用是本研究的技術(shù)亮點(diǎn)：

 

原位高分辨率監(jiān)測(cè)：

直接插入反應(yīng)器液相，實(shí)時(shí)獲取溶解N?O空間分布（圖4），避免取樣導(dǎo)致的濃度失真。

揭示N?O遷移路徑：

明確顯示好氧區(qū)積累的溶解N?O（0.14 mgN/L）在缺氧區(qū)被快速降解（至0.01 mgN/L），量化了ED作為N?O匯的效率（η=94.08%）。

支撐氣-液平衡分析：

結(jié)合氣相GC數(shù)據(jù)，計(jì)算λ值（公式5），證明缺氧區(qū)從凈排放源（Phase I）轉(zhuǎn)變?yōu)閮粑諈R（Phase II），為工藝優(yōu)化提供直接證據(jù)。

環(huán)境意義：

該技術(shù)首次在連續(xù)流AOA工藝中實(shí)現(xiàn)N?O原位監(jiān)測(cè)，為污水處理廠N?O精準(zhǔn)管控提供方法論基礎(chǔ)。

 

此研究不僅證實(shí)AOA工藝在低碳氮比污水處理的工程可行性，更通過(guò)創(chuàng)新監(jiān)測(cè)手段與微生物調(diào)控，為全球污水處理碳減排提供了科學(xué)范式。